徳島大学 教育・研究者情報データベース(EDB)

Education and Research Database (EDB), Tokushima University

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著作: [杉山 茂]/坂東 巧野/瀬野 佑輔/渡辺 絵美子/[中川 敬三]/[加藤 雅裕]/[外輪 健一郎]/加藤 裕樹/秋原 秀治/二宮 航/The Oxidative Esterification of Propionaldehyde to Methyl Propionate in the Liquid-phase Using a Heterogeneous Palladium Catalyst/[Journal of Chemical Engineering of Japan]

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EID
259994
EOID
900581
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LastModified
2018年4月25日(水) 14:19:10
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三好 小文
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TRUE
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杉山 茂
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種別 必須 学術論文(審査論文)
言語 必須 英語
招待 推奨
審査 推奨 Peer Review
カテゴリ 推奨 研究
共著種別 推奨
学究種別 推奨
組織 推奨
  1. 徳島大学.大学院ソシオテクノサイエンス研究部.先進物質材料部門.機能性材料(2006年4月1日〜2016年3月31日)
著者 必須
  1. 杉山 茂([徳島大学.大学院社会産業理工学研究部.理工学域.応用化学系.化学プロセス工学分野]/[徳島大学.理工学部.理工学科.応用化学システムコース.化学プロセス工学講座])
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨
  2. (英) Bando Takuya / (日) 坂東 巧野 / (読) ばんどう たくや
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨 ****
  3. (英) Seno Yusuke / (日) 瀬野 佑輔 / (読) せの ゆうすけ
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨 ****
  4. (英) Watanabe Emiko / (日) 渡辺 絵美子 / (読) わたなべ えみこ
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨 ****
  5. 中川 敬三
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨
  6. 加藤 雅裕([徳島大学.大学院社会産業理工学研究部.理工学域.応用化学系.化学プロセス工学分野]/[徳島大学.理工学部.理工学科.応用化学システムコース.化学プロセス工学講座])
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨
  7. 外輪 健一郎
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨
  8. (英) Katou Yuuki / (日) 加藤 裕樹 / (読) かとう ゆうき
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨
  9. (英) Akihara Shuji / (日) 秋原 秀治 / (読) あきはら しゅうじ
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨
  10. (英) Ninomiya Wataru / (日) 二宮 航 / (読) にのみや わたる
    役割 任意
    貢献度 任意
    学籍番号 推奨
題名 必須

(英) The Oxidative Esterification of Propionaldehyde to Methyl Propionate in the Liquid-phase Using a Heterogeneous Palladium Catalyst

副題 任意
要約 任意

(英) The optimization of the oxidative esterification of propionaldehyde to methyl propionate using a supported palladium catalyst in methanol under heavy-metal-free and pressurized-oxygen conditions, which we recently reported in a previous paper, were carried out together with a study of the reaction route, the nature of the catalytic active sites, and the effect of the support. In our previous paper, we reported significantly improved activity for oxidative esterification using commercially available 5%Pd/Al2O3 at 1.5 MPa of O2 gas and 333 K and emphasized that the doping of 5%Pd/Al2O3 with lead was not needed for the reaction system, but we could not improve the activity that was reported when using 5%Pd/ -Al2O3 doped with 5% Pb (a 93.2% conversion of propionaldehyde, 76.8% selectivity for methyl propionate and a 71.6% yield of methyl propionate) at 0.3 MPa of O2 gas and 353 K, as reported by another laboratory. In the present study, however, we exceeded those values and obtained a 98.3% conversion of propionaldehyde, 75.3% selectivity for methyl propionate and a 74.0% yield of methyl propionate using 5%Pd/ -Al2O3 undoped with Pb at 1.5 MPa of O2 gas and 333 K. It should be noted that, in the preparation of the present 5%Pd/ -Al2O3, Pd was doped onto Al2O3 that had been previously treated with aqueous NaOH. Another active alumina support, -Al2O3, prepared from boehmite, afforded activity that was substantially lower than that of -Al2O3 and depended on the calcination temperature of boehmite to -Al2O3. When using various concentrations of CH3OH in the aqueous reaction solution, the oxidative esterification proceeded through the formation of propionic acid. To determine why Al2O3 support afforded better activity than active carbon support, Pd/Al2O3 and Pd/C catalysts were examined by XAFS (X-ray absorption fine structure). XAFS revealed that Pd on Al2O3 shows a better redox nature than Pd on C, which resulted in activity on Pd/Al2O3 that was better than that on Pd/C.

(日) 表題反応の最適化を重金属で修飾していないパラジウム触媒を用い酸素加圧下の条件下で行った.さらに反応機構,活性座についての検討,担体効果についても検討した.γーアルミナに担持したパラジウム触媒において,プロピオン酸メチルの収率が74%に達成し,市販品触媒の活性を上回った.ベーマイトから調整したη-アルミナを担体とした場合,上記の収率を超えることはできなかったが,ベーマイとの焼成温度に触媒活性は依存した.溶媒効果や関連化合物の反応挙動により,この反応に対してはプロピオン酸を経て進む反応機構が提案された.XAFSの検討から担体のレドックスが触媒活性に影響を与えていることが明らかになった.

キーワード 推奨
  1. (英) Oxidative esterification
  2. (英) Propionaldehyde
  3. (英) Methyl propionate
  4. (英) Palladium catalyst
  5. (英) Pressurized oxygen
発行所 推奨 社団法人 化学工学会
誌名 必須 Journal of Chemical Engineering of Japan([社団法人 化学工学会])
(pISSN: 0021-9592, eISSN: 1881-1299)
ISSN 任意 0021-9592
ISSN: 0021-9592 (pISSN: 0021-9592, eISSN: 1881-1299)
Title: JOURNAL OF CHEMICAL ENGINEERING OF JAPAN
Supplier: 公益社団法人 化学工学会
Publisher: Society of Chemical Engineers Japan
 (J-STAGE  (Scopus  (CrossRef (Scopus information is found. [need login])
必須 46
必須 7
必須 455 460
都市 任意 東京(Tokyo/[日本国])
年月日 必須 2013年 7月 20日
URL 任意
DOI 任意 10.1252/jcej.12we259    (→Scopusで検索)
PMID 任意
NAID 任意
WOS 任意
Scopus 任意
機関リポジトリ 109942
評価値 任意
被引用数 任意
指導教員 推奨
備考 任意